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背景介绍

铅及其化合物是重要的现代化工原料，广泛地应用在印刷、电池等领域。铅的排放造成了严重的重金属污染问题，铅离子（Pb²⁺）具有高毒性和致癌性，同时它可以通过食物链浓缩产生累积效应，可导致严重的疾病甚至死亡。因此，迫切需要一个经济有效的方法来处理含 Pb²⁺ 的废水，一般来说，吸附法被广泛地应用在处理含铅废水，近年来许多吸附剂尤其是纳米吸附剂被研究出来解决含铅废水问题。但是吸附后产生的纳米废弃物如何处理一直是纳米吸附剂的一个应用瓶颈。另一方面，铅也是一种重要稀有资源，仅占全球地壳中元素的 0.05%，如何从产生的固体废弃物中重新回收铅也值得人们进一步研究。本文研究团队提供了一种新的方法：在 CO₂ 的辅助下，利用“nano-Mg(OH)₂→soluble Mg(HCO₃)₂→ nano-Mg(OH)₂₃ 和可溶的 Mg(HCO₃) ₂，从而实现循环使用和最小化废弃物残留。

本文亮点

可再生 nano-Mg(OH)₂ 去除 Pb²⁺ 过程的示意图：

I  利用 nano-Mg(OH)₂ 吸附含 Pb²⁺ 废水；

II  通过通入 CO₂ 气体将吸附后的材料转变为可溶的 Mg(HCO₃)₂，将铅离子转变为不溶的纯 PbCO₃ 纳米粒子；

III  通过加热、煅烧、水化处理浓缩的 Mg(HCO₃) ₂ 的溶液重新得到 nano-Mg(OH) ₂。

图文解析

▲	图 1. 溶液中 Pb2+ 移除:(a)不同 Mg:Pb 初始摩尔比的 nano-Mg(OH) 2；(b)等量的 Mg(OH) 2，CaCO3 和 Ca5(OH)(PO4)3 (HAP)。

图 1 是利用 nano-Mg(OH)₂ 吸附 Pb²⁺ 的动力学分析。初始铅离子浓度为1000 mg L-1，pH 为 5.04。Mg(OH)₂ 对 Pb²⁺ 的移除率达到 81.2%，平衡时间在 45 min 以内。Mg(OH)₂ 不仅能提供更多的表面吸附位点还具有更多的反应性阴离子，使其具有更高的铅离子移除率。

▲	图 2. 不同 Mg : Pb 初始摩尔比的 nano-Mg(OH)2 吸附 Pb2+后的扫描电镜图片：(a and b) Mg : Pb = 40 : 1, (c and d) Mg : Pb = 4 : 1, (e and f) Mg : Pb = 2 : 1, and (g and h) Mg : Pb = 1 : 6。

图 2(b),(d),(f) 和 (h) 是对应的高倍率下的扫描电镜图片，随着铅的含量增加，nano-Mg(OH)₂ 原本花状多孔结构开始崩塌，材料表面形成许多含铅化合物。当 Mg : Pb = 1 : 6 时，nano-Mg(OH)₂ 表面形成片层结构，结合补充材料中的 EDS 和 XRD 分析，nano-Mg(OH)₂ 已经难以被检测到，此时片层结构以含铅化合物为主。

▲	图 3. 不同 Mg : Pb 初始摩尔比下 nano-Mg(OH)2 与 Pb2+ 反应机理示意图

▲	图 4。含铅的 Mg(OH)2 固体的后处理分析(初始 Mg: Pb 比为 2:1)：(a) CO2 处理前后 XRD 图谱；(b) CO2 处理前的 SEM 图像；(c) CO2 处理后的 SEM 图像；(d) SEM 映射图像，(e) EDS 图谱，(f-i)元素采集，(j) CO2 处理后含铅的 Mg(OH)2 固体的元素含量分析。

CO₂ 处理后能够把吸附后材料中大部分的铅以 PbCO₃ 形式分离出来，得到的材料如图 4c 所示，结合 XRD，其主要成分为 Mg₃(OH)₂(CO₃)₄·8H₂O，在通过煅烧、水合作用，能够重新得到具有不规则的 Mg(OH)₂纳米片结构。

本报道相关成果以“Removal and recovery of Pb from wastewater through a reversible phase transformation process between nano-flower-like Mg(OH)₂ and soluble Mg(HCO₃)₂” 为题，发表在 Environmental Science: Nano 上。

总结

本研究以 Pb²⁺ 为重金属模型，利用绿色低成本材料 nano-Mg(OH)₂ 设计出了一种有效的废水处理新技术。结果表明，nano-Mg(OH)₂ 对 Pb²⁺ 的去除率及速度远高于其他常用的反应剂。Pb²⁺ 和 nano-Mg(OH)₂ 之间的反应是一种表面诱导的溶解和再结晶过程。通过增加 nano-Mg(OH)₂ 的用量可以克服在动力学上受到的限制。适当地调节二氧化碳的压力，消耗的材料能被分离成固态相的 PbCO₃ 和可溶的 Mg(HCO₃)₂ 中，同时 Pb 以 PbCO₃ 纳米粒子的形式回收，纯度可以达到 99.21%。与此同时，超过 90% 的 Mg(OH)₂ 可以重新生成和重复使用。这项新技术提供了一种有效的替代方法用于从废弃物中移除并回收有用的金属并最小化工艺废物的残余量。

论文信息

• Removal and recovery of Pb from wastewater through a reversible phase transformation process between nano-flower-like Mg(OH)₂ and soluble Mg(HCO₃)₂
  Xueming Liu, Kainan Song, Weizhen Liu, Yuecheng Xiong, Yunyun Xu, Zhenqing Shi, Dongye Zhao and Zhang Lin*（林璋，华南理工大学）
  Environ. Sci.: Nano, 2019,6, 467-477
  http://dx.doi.org/10.1039/C8EN01173G

  

论文作者

第一作者

刘学明

华南理工大学

通讯作者

林璋（Zhang Lin）教授

华南理工大学

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最后编辑时间为: 2020-05-17 22:42 Sunday