分子筛被认为是最重要的催化材料。目前,化工过程中主要采用水热合成方法制备分子筛催化剂,合成过程及制备的分子筛仍存在结构与性能方面的瓶颈。青岛科技大学材料科学与工程学院刘旭光博士长期专注于先进分子筛材料的合成,结构及性能调整方面的研究,致力于通过化学与材料相关联的策略解决分子筛合成机制、特定纳米结构与性能难以实现等技术难题,近期取得了新进展,相关工作发表于化工学科专业刊物(Chemial Engineering Journal, Industrial & Engineering Chemistry Research)。上述工作均以青岛科技大学为第一研究工作单位。
发表于Chemical Engineering Journal(2020, 381, 122759),题为A chemical approach for ultrafast synthesis of SAPO-n molecular sieves的工作中,作者利用柠檬酸与铝离子的耦合作用,显著促进了分子筛前驱体成核,并缩短了磷酸铝分子筛的晶化合成周期,实现了化学策略下的快速合成技术。这种化学促进作用能将晶化合成周期从数十小时,缩短到两小时,并显著区别于现有的物理促进合成技术。相关规律与机理研究表明,借助于柠檬酸等螯合剂的耦合作用,可以简洁的促使分子筛前驱体形成介稳态半晶体纳米团簇,加快成核与晶化。动力学研究表明该促进作用改变了晶化速率常数中的指前因子,而非晶化生长活化能。作者将此现象关联为非经典成核生长。在此基础上,进一步调控分子筛的结构形成多级孔分子筛,其在催化甲醇制烯烃过程中表现出优异的催化性能。值得指出,基于上述研究工作原理创新,所得到的技术创新性得到了国家专利局的肯定。以该工作申报的国家技术发明专利以原文无复议的形式,很快得到了授权(ZL201910079388.1)。
该工作得到了中国天辰化学工程公司的大力支持,相关规模化试验工作正在进行中。胡茂从博士为论文撰写布局,材料科学与工程学院研究生王添漪完成了实验工作,李霞与王志义教授提供了重要的理论指导,刘旭光博士提供了研究思路并主导了研究工作。
发表于Chemical Engineering Journal(2020, 384,123267),题为Strong nano size effect of titanium silicalite (TS-1) zeolites for electrorheological fluid的工作中,作者总结出来合成纳米钛硅分子筛的技术与机制。传统水热合成分子筛的过程包括分子筛前驱体成核,晶化与生长,通常会导致分子筛颗粒大于100 nm。利用过饱和的母液显著促进成核,同时抑制生长,可以获得平均粒径小于100 nm的纳米钛硅分子筛颗粒。在优化的合成条件下,该晶化合成周期仅需两小时,同样实现了快速合成。相关规律与机理研究表明,借助于母液的促进成核,以及优选化学作用与合成条件,可以简洁的促使分子筛前驱体在合成体系中形成过饱和,能快速成核与晶化。作者将此现象关联为非经典成核生长。所得纳米钛硅分子筛极具分散性,应用于电流变液体中能保持长达80多天的稳定性,显著优于同期文献研究水平。该工作得到了王宝祥副教授的支持,材料学院研究生宋豪杰完成了实验工作,李霞与王志义教授提供了重要的理论指导,刘旭光博士提供了研究思路并主导了研究工作。王宝祥副教授进一步的优化工作发表在Industrial & Engineering Chemistry Research上(2020, 59, 1168-1182),题为Synthesis and Enhanced Electrorheological Properties of TS-1/Titanium Oxide Core/Shell Nanocomposite.
上述研究得到国家自然科学基金青年项目、广东省扬帆计划项目、青岛科技大学青年崂山学者的资助。(来源:青岛科技大学)
论文链接
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894719321692
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894719326798
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.iecr.9b05936
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最后编辑时间为: 2020-07-22 00:20 Wednesday
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