杏耀测速登陆_“Capping Arene”配体促进的Rh催化超线性烯基芳烃的合成

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       这个工作的重点在于使用了空气稳定的Rh（I）络合物作为催化剂前体，用于芳烃和烯烃氧化转化成烯基芳烃反应。

杏耀测速登陆_“Capping Arene”配体促进的Rh催化超线性烯基芳烃的合成

图片来源：J. Am. Chem. Soc.

 

至今，烷基和链烯基的芳烃化合物广泛的用于各种化学产品，然而，目前商业上基于酸的催化方法无法从芳烃和烯烃直接合成1-苯基烷烃或其链烯基变体。

图片来源：J. Am. Chem. Soc.

 

该研究已经证明，与未连接的Rh（I）催化剂前体相比，他们所用的配体的配位增强了催化剂的寿命，此外，该催化剂允许使用空气原位再循环Cu（II）氧化剂。 

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此配体提供Rh催化剂可以在150℃的反应中维持芳烃烯基化活性至少数周，其涉及使用空气进行多个Cu（II）再生步骤。与此同时，也证明了能够实现> 13000的TON，且具有8：1的线性：支化（L：B）比的催化转换的条件。

图片来源：J. Am. Chem. Soc.

 

另一方面，他们也经过计算将两个预测的反应途径与实验数据进行比较，从中表明氧化加成/还原消除的途径，在通过协同金属化-去质子化涉及C-H活化的途径上是能量上有利的。计算的结果与产物选择性的结果的系统上也保持一致。

 

参考文献：Catalytic Synthesis of Superlinear Alkenyl Arenes Using a Rh(I) Catalyst Supported by a “Capping Arene” Ligand: Access to Aerobic Catalysis

J. Am. Chem. Soc., 2018, 140,17007–17018.

 

原文作者：Junqi Chen, Robert J. Nielsen,*, William A. Goddard, III, Bradley A. McKeown, Diane A. Dickie, and T. Brent Gunnoe*

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最后编辑时间为: 2020-03-24 00:57 Tuesday

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